锂是传统锂离子电池和新兴锂金属电池的载流子,它是保证电池运行不可缺少的介质。在电动汽车和电网储能等各种应用中,电池能量、寿命和安全性的提高都是迫切需要的。目前,以固体电解质界面(SEI)形式存在的非活性锂(通常称为死锂)和无电接触的锂是金属锂电池中常见的性能衰减的主要原因。为了实现金属锂电池的高稳定性,迫切需要从根本上解决死锂的回收问题。
浙江工业大学陶新永教授和美国阿贡国家实验室陆俊博士在Nature Energy发表了他们的最新研究成果,他们提出了一种基于以I3−/I−为主的碘氧化还原反应的锂修复方法,这不同于广泛用于调节SEI成分的电解质添加剂。利用生物炭作为碘宿主,作者发现I3−/I−氧化还原自发发生,有效地恢复死亡锂以弥补锂的损失,死SEI和死锂金属碎片的Li2O中的失活锂被转移到高压阴极,随后被回收以补偿锂的损失,从而显著提高了锂金属电池的可循环性。此外,作者装了软包电池(Li@ICPC阳极和LFP阴极)来证明其潜在的实际应用,使用非常有限的锂金属阳极的全电池显示出良好的1000次循环寿命和99.9%的高库仑效率。
此外,这一策略还可以发展到其他受到死SEI挑战的阳极材料,如硅、锡、合金等,以实现大规模应用。
图1. 基于碘氧化还原穿梭进行锂修复的示意图
图2. 不同SEI的微观结构和组成
图3. 碘物种的功能
图4. 碘对电解质损耗的抑制作用
图5. 碘-多孔碳粉复合材料的制备和表征
图6. 半电池的电化学性能
Jin, C., Liu, T., Sheng, O. et al. Rejuvenating dead lithium supply in lithium metal anodes by iodine redox. Nat. Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00789-7
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